| Ano: | 1999 | |||||
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| Autor: | BASTOS, Luiz Claudio Antunes | |||||
| Orientador: | Gilberto Marques da Cruz | |||||
| Banca
Examinadora: |
Messias Borges Silva | David dos Santos Cunha | Elizabete Jordão | |||
| Resumo: | Catalisadores
mono e bimetálicos de Pt e Rh suportados sobre alumina, com teores
metálicos totais de 0,5%, 1% e 9% (p/p) para os monometálicos
e 1,5% e 3% (p/p) para os bimetálicos, foram preparados pelo método
de impregnação incipiente a partir de soluções
precursoras desses metais (H2PtC16
e RhC13.3H2O),
sendo que os catalisadores bimetálicos foram coimpregnados.
Após secagem os materiais foram submetidos a três diferentes tratamentos térmicos redução ( R ), redução seguida de calcinação e nova redução (RCR) e calcinação seguida de redução (CR). A caracterização desses materiais foi efetuada por volumetria de gases, utilizando-se de quimissoração de hidrogênio (QH), titulação com oxigênio (TO) e subsequente titulação com hidrogênio (TH). A existência de interação entre os dois metais, nos catalisadores bimetálicos, foi evidenciada com o emprego da reação de hidrogenação do benzeno. Os resultados obtidos permitiram evidenciar que: Ø medidas corretas da dispersão da fase metálica de catalisadores suportados contendo ródio podem ser obtidas por titulação de H2 por O2 ou diretamente com o emprego da quimissorção de H2, se empregadas pressões de equilíbrio iniciais superiores a 100 Torr; Ø o tratamento térmico RCR não afeta os estados de dispersão quer do ródio, quer da platina sobre A12O3 nas condições experimentais avaliadas neste trabalho; Ø os tratamentos R e RCR não provocam a existência de sinergismo entre os dois metais, no caso dos catalisadores bimetálicos Pt-Rh/A12O3; Ø o tratamento CR aumenta de forma muito significativa o estado de dispersão da platina e do ródio sobre A12O3; Ø o emprego da calcinação inicial, ao aumentar o estado de dispersão dos metais em catalisadores Pt/Rh/A12O3, permite o surgimento de uma interação entre os metais, mesmo para teores metálicos totais tão baixos quanto 1,5% em peso; e Ø os ganhos de freqüência de rotação observados para catalisadores bimetálicos calcinados e reduzidos poderiam estar associados à um sinergismo, tal como uma transferência de hidrogênio da Pt para o Rh, por um mecanismo de "spillover". |
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